No princípio da Primeira Guerra Mundial, Nash alistou-se nos Artists Rifles, e foi enviado para a frente ocidental. Em 1916 foi promovido a tenente no regimento de Hampshire, tendo sido reformado devido a um acidente em Maio de 1917. Tendo desenhado muitos esboços durante o serviço em campanha, pintou uma série de quadros, em estilo abstracto e denotando influências cubistas, sobre a guerra que foram muito bem recebidos pela crítica, quando expostos em finais do ano. Devido a esta exposição o chefe da Repartição de Propaganda de Guerra recrutou Nash como artista de guerra, tendo-o enviado de regresso à frente ocidental em Novembro de 1917, onde pintou uma nova série de quadros. Mas o trabalho não lhe agradou, já que não se considerava um artista, mas sim «um mensageiro que transmite as declarações dos combatentes para aqueles que querem que a guerra continue para sempre. A minha mensagem será fraca e inconsistente mas será verdadeira, esperando que faça arder as suas miseráveis almas».

Depois da guerra, Nash experimentou o surrealismo e o abstraccionismo, tendo passado a ensinar no Royal College of Art, trabalhando também como designer, gravador e ilustrador de livros. Em 1933 foi um dos principais impulsionadores da organização da Unit One, grupo de artistas ingleses que incluía Ben Nicholson, Barbara Hepworth e Henry Moore, e que defendia os aspectos formais da arte. Em 1936 ajudou a organizar a primeira grande exposição surrealista de Londres, a International Surrealist Exhibition, em que também participou.

Durante a Segunda Guerra Mundial Paul Nash integrou o Ministério de Informação e o da Aviação, tendo pintado o célebre Battle of Britain e Totes Meer (Mar Morto).